Gullö gård är ett traditionsrikt jord- och skogsbruk som omnämns redan på 1500-talet. Innan det, på 1300- och 1400-talen, tillhörde ön och dess fiskevatten Padis kloster nära Reval (Tallinn).
Ett dokument daterat i Stockholm den 13 april 1562 berättar att kung Erik XIV gav Gullö som så kallat frälsegods åt Nils Boije, som var fogde på Raseborgs slott och senare ståthållare över Finland. Gården blev ett rusthåll som upplät soldater åt armén. Kött-, smör- och höproduktion samt strömmingsfiske var de huvudsakliga näringarna. Kronans hästar fick också sommarbeta på Gullö.
På 1700-talet expanderade jordbruket och gården hade fyra dagsverkstorp. Skogen avverkades i rask takt för att bli träkolsvirke åt de närliggande järnbruken i Fagervik och Skogby. Man exporterade också ved till Reval och Stockholm.
Under slutet av 1700-talet ägde officerssläkten Klick gården, som bland annat blev en hemlig mötesplats för Anjala-förbundets aktivister, som strävade till att lösgöra Finland från det svenska riket. Släkterna Boije och Klick ägde gården i nästan 300 år.
I början av 1800-talet bytte Gullö ägare några gånger, men under de senaste 200 åren har släkterna Kopparström och Aschan ägt gården.
Karaktärsbyggnaden uppfördes på 1760-talet, efter att den tidigare huvudbyggnaden hade brunnit ner. Huset är tillbyggt 1903 och fungerar som privat bostad. De flesta av byggnaderna i gårdsmiljön är från 1700- och 1800-talen.